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硅橡胶由于良好的热稳定性、耐候性、抗氧化性而被广泛运用在各个领域，但由于生胶的机械性能较弱，因此工业上广泛使用白炭黑对其进行填充补强。具有极性的白炭黑会吸附硅橡胶分子链形成结合胶层，结合胶目前被广泛认为是填充补强的关键因素之一，因此深入理解结合胶模型的演化规律对设计具有优良机械性能的硅橡胶复合材料有着重要意义。
中国工程物理研究院核物理与化学研究所孙光爱研究员与刘栋副研究员等制备了填料含量5~80phr的白炭黑-硅橡胶复合材料，通过中子小角散射(SANS)独有的衬度匹配方法(Contrastmatching)和低场核磁共振揭示了结合胶结构随填料含量的变化，进而描述了结合胶模型对于白炭黑-硅橡胶复合材料机械性能的影响。
图1.(a)不同填料含量样品的匹配粒子中子小角散射一维曲线;(b)40phr样品的两尺度Guinier-Porod模型拟合;(c)分峰拟合的80phr样品的Kratky曲线;(d)拟合得到的不同填料含量的样品结合胶厚度.
通过53.7%氘代环己烷溶胀匹配粒子信号，可以得到结合胶的散射信号，通过如图1(b)所示的两尺度Guinier-Porod模型拟合得到不同填料含量样品的结合胶厚度均为8.6nm左右；此外，通过低场核磁也得到了未溶胀样品的结合胶厚度均为7.5nm。其次，在80phr样品中观测到结合胶转变为“双连续”结构，如图3(c’’)所示。如图2所示，基体交联密度在逾渗值（ΦSic)以上大幅提高，而在80phr时网络交联点分布明显变宽。图2.5~80phr样品交联点密度及分布.
图3.结合胶结构演化示意图.
综上所述，在40~50phr，均匀分布的结合胶网络将刚性的聚集体网络与柔性的基体网络联结，从而赋予了白炭黑-硅橡胶复合材料优异的力学性能。在30phr以下，聚集体以较为独立的状态存在而无法形成填料网络，因此无法提供很好的补强效果。而在80phr下，更多的基体橡胶被束缚在结合胶网络形成的“双连续”结构中，基体网络不均匀度大幅提高，断裂伸长率明显下降。*粒朝博士研究生是该论文的第一作者，孙光爱研究员与刘栋副研究员为通讯作者。该项工作得到国家重点研发计划(No.YFB)、国家自然科学基金(Nos.和)以及中物院院长基金(No.YZJJLX004)的资助。该论文即将发表于ChineseJournalofPolymerScience。原文链接：
